Zusammenfassung

Im Bestrahlungsexperiment PFR-M2 wurden Druckkapseln aus dem Werkstoff DIN 1.4864 (0,07 % C, 15 % Cr, 35 % Ni, 1,6 % Si, 1,2 % Mn) bei nominell 420 und 500°C im Prototype Fast Reactor in Dounreay, Schottland bis zu einer maximalen Dosis von 69 bzw. 53 dpa_NRT bestrahlt. Die Lösungsglühtemperatur war 1100°C und die Kaltverformung beim Ziehen der Rohre betrug 20%. Durch die Bestimmung der Durchmesser- und Längenänderung konnte das spannungsfreie und das spannungsgetriebene Schwellen, sowie das bestrahlungsinduzierte Kriechen bestimmt werden. Nach Abschluß der nichtzerstörenden Untersuchungen wurde ein Teil der Proben in den Heißen Zellen des Forschungszentrums Karlsruhe zerlegt und für die zerstörenden Nachuntersuchungen vorbereitet. Es wurde die Dichte bestimmt und die Mikrostruktur wurde mit Hilfe des Transmissionselektronenmikroskops (TEM) untersucht.

Das spannungsfreie Schwellen ist für 500°C bis zu Maximaldosis vernachlässigbar klein. Für 420°C wird ein sehr ungewöhnliches Verhalten beobachtet. Nach einer Inkubationsdosis von ca. 10 dpa_NRT beginnt das Schwellen mit einer mittleren linearen Schwellrate von 0,04 %/dpa_NRT. Danach nimmt die Schwellrate jedoch wieder ab und beträgt für die letzten drei Bestrahlungskampagnen nur noch 0,01; 0,007 bzw. 0,015 %/dpa_NRT. Eine derartige Sättigung des Volumenschwellens wurde bisher noch für keine technische Legierung beobachtet. Die Untersuchungen der Mikrostruktur mit Hilfe des TEM ergaben für eine Dosis von 10 dpa_NRT eine hohe Versetzungsdichte (ca. 10¹¹ cm^-2), sowie eine sehr hohe Dichte an kleinen kohärenten ?‘ und M₂₃C₆-Ausscheidungen. Am Ende der Bestrahlung, nachdem die Schwellrate einmal stark zugenommen hat, um dann wieder abzunehmen, ergaben die Untersuchungen eine vergleichbare Versetzungsdichte. Es finden sich ebenfalls kohärente ?‘ und M₂₃C₆-Ausscheidungen, wobei die Dichte insbesondere für die M₂₃C₆ gegenüber dem Wert bei 10 dpa_NRT abgenommen hat und die Größe der Ausscheidungen zugenommen hat. Außerdem ergibt die EDX-Analyse eine Entmischung, wobei sich Ni-reiche und Cr- und Fe-reiche Zonen abwechseln. Dabei kann keine Korrelation mit Poren oder Ausscheidungen festgestellt werden. Eine derartige Entmischung kann bei 10 dpa_NRT nicht festgestellt werden, wobei die laterale Auflösung auf ca. 50 nm beschränkt ist. Zwar können anhand dieser Ergebnisse bestimmte Hypothesen für die Erklärung der Sättigung ausgeschlossen werden, so z. B. eine Abnahme der Versetzungsdichte während der Bestrahlung, jedoch liefern diese Ergebnisse keine zwingende Erklärung für das beobachtete Verhalten.

Das spannungsgetriebene Schwellen ist bei 420°C etwa eine Größenordnung kleiner als das spannungsfreie Schwellen, während das spannungsgetriebene und das spannungsfreie Schwellen bei 500°C praktisch gleich groß sind. Sowohl bei 420°C als auch bei 500°C ist das spannungsgetriebene Schwellen proportional zur Umfangsspannung. Die Porenanalyse der 420°C Proben mit einer Bestrahlungsdosis von 10 dpa_NRT ergibt eindeutig eine durch die mechanische Spannung beschleunigte Porenbildung als Ursache für das spannungsgetriebene Schwellen.

Das bestrahlungsinduzierte Kriechen bei 420°C besteht aus einem schwellunabhängigen Anteil, der mit dem SIPA-Mechanismus beschrieben werden kann und einem schwellabhängigen Anteil, der dem I-creep Modell von Gittus entspricht. Beide Anteile sind proportional zur Spannung. Bei 500°C ist das Kriechen nicht mehr proportional zur Spannung. Dieses Verhalten wird gewöhnlich erst ab ca. 600°C erwartet. Aufgrund der geringen Zahl an Spannungswerten ist eine detaillierte Analyse nicht möglich.

Studies of the Saturation of Volume-swelling in the Austenitic Stainless Steel DIN 1.4864 during Neutron Irradiation

Abstract

Pressurised capsules made of the austenitic steel DIN 1.4864 (0,07 % C, 15 % Cr, 35 % Ni, 1,6 % Si, 1,2 % Mn) have been irradiated in the Prototype Fast Reactor, Dounreay, Scotland, at 420 and 500°C up to maximum doses of 69 and 53 dpa_NRT. The annealing temperature was 1100°C and the amount of cold working was 20%. The stress-free and the stress-induced swelling and the irradiation-induced creep could be determined by the diameter and length measurements. After the irradiation the density has been determined. Additionally the microstructure was investigated with a transmission electron microscope (TEM).

The stress-free swelling at 500°C is up to the maximum dose negligible. At 420°C a quite unusual behaviour is observed. After an incubation period of ca. 10 dpa_NRT the swelling starts with an average linear swelling rate of 0,04 %/ dpa_NRT. After that the swelling rate decrease and amounts to 0,01; 0,007 and 0,015 %/ dpa_NRT for the last three irradiation campaigns. Such a saturation of volume swelling has never been before reported for a technical alloy. The examinations of the microstructure with the aid of the TEM reveal after an irradiation dose of 10 dpa_NRT a high dislocation density (ca. 10¹¹ cm^-2) and a high density of small coherent ?’ and M₂₃C₆-precipitates. At the end of the irradiation, after the swelling rate has first increased and then decreased, the results of the dislocation density are nearly the same. There are also coherent ?’ and M₂₃C₆-precipitates. The density especially of the M₂₃C₆ has decreased compared to that at 10 dpa_NRT and the size of the precipitates has increased. Additionally the EDX-analysis reveals a decomposition at which high nickel areas and high chrome and iron areas change periodically. No correlation to voids or precipitates can be found. At 10 dpa_NRT no decomposition can be detected, but the limit of resolution is 50 nm. With these results some hypotheses can be excluded, e.g. a collapse of the dislocation density during the irradiation, but they do not explain the swelling behaviour.

The stress-induced swelling at 420°C is about one order of magnitude smaller than the stress-free swelling, whereas at 500°C the stress-induced and the stress-free swelling are approximately the same. Both at 420°C as well as at 500°C the stress-induced swelling is proportional to the hoop stress. The analysis of the void structure of the 420°C samples with an irradiation dose of 10 dpa_NRT yields definitely that an accelerated void nucleation by the stress is the reason for stress-induced swelling.

The irradiation-induced creep at 420°C can be described as consisting of two contributions. One of them is independent of swelling and can be described according to the SIPA mechanism. The other is swelling-driven and can be described according to the I-creep model by Gittus. Both contributions have a linear stress dependence. At 500°C irradiation-induced creep is no more proportional to the stress. This behaviour is usually expected only for temperature above ca. 600°C. A detailed analysis is not possible due to the few stress values.