Abstract
The solid waste form ,,spent fuel" constitutes both the dominant radionudide source as well as a first radionuclide retention barrier of planned future high level nuclear waste isolation systems in deep geological formations. A source term shall quantify the release/retention of individual radionuclides from the spent fuel waste package in the case of groundwater access for as much as millions of years as a function of disposal time and disposal conditions.
MOX fuel shows significantly higher release rates for Pu and other radionuclides than UOXfuel. The general reaction mechanism of the spent UOX fuel matrix dissolution was found similar in various geological formations. Differences in UOX spent fuel corrosion rates were explained by the effect of groundwater constituents on solubility, surface complex formation and electrochemical corrosion potentials. key parameters were radiation field, redox conditions and carbonate concentrations. Salinity and humic acid concentrations were less significant. In the presence of repository rock and iron (container material) spent fuel matrix dissolution rates are similar as in their absence, but the environmental materials retained up to 99% of the total released radioactivity. Partial pressures of hydrogen (generated by container corrosion) of 2.7 bar were observed to reduce spent fuel corrosion rates by a factor of 500. Coprecipitation was found to be an important retention mechanism for actinides.
Model development (electrochemical, geoohemical, solid solution, reaction path, surface complexation and radiolysis) and modelling results of various aspects (rates, solution concentrations, reaction products, corrosion potentials, pH etc.) of the spent fuel dissolution process were confirmed experimentally.
For spent fuel corrosion rates are expected to remain lower than 10-6/yr. Due to uncertainties in the prediction of the temporal evolution of radiolysis effects on surface oxidation potentials, it is not yet possible to describe the transition from radiolytically dominated anaerobic to reducing environments in a realistic manner. It is recommended to treat grain boundary inventories as part of the instant release term in a source term.
Quellterm für die Abfallform Abgebrannter Kernbrennstoff
Kurzfassung
Die feste Abfallform "Abgebrannter Kernbrennstoff" stellt sowohl die dominierende Quelle von Radionukliden, als auch eine erste Rückhaltebarriere für freigesetzte Radionuklide aus einem geplanten zukünftigen Endlager für hochradioaktive Abfälle in tiefen geologischen Formationen dar. Der Quellterm soll für den Fall eines Zutritts von Grundwasser über viele Millionen Jahre die Freisetzung/Rückhaltung von einzelnen Radionukliden aus dem verpackten abgebrannten Brennstoff quantifizieren in Abhängigkeit von der Lagerzeit und den Lagerbedingungen.
Bei MOX Brennstoff werden deutlich höhere Raten für die Freisetzung von Pu und anderen Radionukliden gefunden gegenüber UOX Brennstoff. Der generelle Reaktionsmechanismus der UO2 Matrix bei UOX Brennstoff ist ähnlich auch bei unterschiedlichen geochemischen Bedingungen. Unterschiede bei den UOX Korrosionsraten werden erklärt durch den Einfluss von Grundwasserbestandteilen auf die Löslichkeit, Oberflächenkomplexierung und elektrochemischen Korrosionspotentialen. Vorherrschende Parameter sind das Strahlenfeld, die Redoxbedingungen und die Karbonatkonzentration. Dagegen sind die Salinität und Konzentration von Huminsäure von geringerer Bedeutung. In Gegenwart von Wirtsgestein und korrodierendem Behältermaterial sind die Korrosionsraten ähnlich wie bei deren Abwesenheit, aber durch diese Nahfeldmaterialien werden ca. 99% der freigesetzten Radionuklide zurückgehalten. Eine Reduzierung der UO2-Matrix Korrosionsrate um ca. Faktor 500 wurde beobachtet bei einem H2-Überdruck von 2,75 bar, der sich auf Grund der Korrosion von korrodierendem Behältermaterial eingestellt hatte. Es hat sich gezeigt, dass Mitfällung einen sehr wichtigen Rückhaltungsmechanismus für Aktiniden darstellt.
Die Modellentwicklung (elektrochemisch, geochemisch, feste Lösungen, Reaktionswege, Oberflächenkomplexierung, Radiolyse) und Ergebnisse von Modellierungen unterschiedlicher Aspekte (Raten, Lösungskonzentrationen, Reaktionsprodukte, Korrosionspotentiale, pH, etc.) von Prozessen, die bei der Brennstoffauflösung ablaufen wurden experimentell bestätigt.
Für abgebrannten Brennstoff werden Korrosionsraten erwartet, die unter 10-6/a liegen. Entsprechend der Unsicherheiten bei der Vorhersage der zeitabhängigen Entwicklung von Radiolyseeffekten auf die Oberflächenoxidationspotentiale ist es noch nicht möglich den Übergang von radiolytisch dominierten anaeroben zu reduzierenden Bedingungen in einer realistischen Weise zu beschreiben. Es wird empfohlen, Inventare der Korngrenzen als einen Teil der instantanen Freisetzung in einem Quellterm zu betrachten.