Wissenschaftliche Berichte – FZKA 6652

Actinide Migration Experiment in the HRL ÄSPÖ, Sweden: Results of Laboratory and In Situ Experiments (Part I)

Abstract

Within the scope of a bilateral cooperation an Actinide Migration Experiment is performed by INE at the Äspö Hard Rock Laboratory in Sweden. This report covers investigations on actinide migration in single fractured granite samples (cores) performed in laboratory and in situ in the Äspö HRL. For the in situ experiment the CHEMLAB-2 probe developed by SKB and KTH, Stockholm is applied. Design of experimental setup, breakthrough of inert tracer and of the actinides Am, Np and Pu are presented. Breakthrough curves are analyzed to determine hydraulic properties of the fractured samples. Destructive and non-destructive analyses of the samples are performed. The different analytical techniques for characterization of the flow path and the sorbed actinides are presented. After cutting of the samples the abraded material is analyzed, the slices are used to visualize the flow path. Effective volumes and inner surface areas are measured. It is found that the fractured granite samples investigated show different characteristics. One-dimensional transport model calculation are performed and the results are compared to the experimental findings. The rather simple model is not well suited for the complex flow paths and the complicated sorption processes. Matrix diffusion processes are not relevant for cores investigated. It is shown that the CO2 partial pressure of laboratory test and under in situ conditions results in the same speciation of the actinide elements under consideration. In the experiments only a breakthrough of Np(V) is observed. The recovery of Np(V) is in any case £ 40%. Recovery of Am(III) and Pu(IV) as well as of Np(IV) is not detected.

Actiniden Migration Experiment im Untertagelabor ÄSPÖ, Schweden: Ergebnisse von Labor und In Situ Experimenten (Teil I)

Zusammenfassung

Im Rahmen einer bilateralen Zusammenarbeit wurde vom INE ein erstes Actiniden-Migrations-Experiment im Hard Rock Laboratory Äspö in Schweden durchgeführt. Dieser Bericht beinhaltet Untersuchungen zur Actinidenmigration in einfach geklüfteten Granitproben, die im Labor und unter in situ Bedingungen im Untertagelabor Äspö durchgeführt wurden. Für die in situ Versuche wurde die CHEMLAB-2 Sonde verwendet, die von SKB und der KTH, Stockholm entwickelt wurde. Die Auslegung der Experimente, der Durchbruch von inerten Tracer und der Actiniden Am, Np und Pu werden vorgestellt. Die Durchbruchskurven werden hinsichtlich der hydraulischen Eigenschaften der geklüfteten Probe ausgewertet. Es werden zerstörungsfreie und zerstörende analytische Techniken an den Proben eingesetzt. Diese erlauben den Fließweg und die sorbierten Actiniden zu erfassen. Nach dem Zerschneiden der Proben wird das abgeschliffene Material analysiert, die Schnitte werden bezüglich des Fließwege visualisiert. Die effektiven Volumina der Kluft und ihren inneren Oberflächen werden vermessen. Die untersuchten Granitbohrkerne zeigen unterschiedliche Charakteristika. Rechnungen werden mit einem eindimensionalen Transportcode durchgeführt. Dieses Modell ist jedoch nicht hinreichend um die komplexen Fließwege und die komplizierten Sorptionsprozesse zu beschreiben. Matrix-Diffusionsprozesse spielen bei den hier untersuchten Proben keine wesentliche Rolle. Es wird gezeigt, dass unter den CO2 Partialdrücken im Labor und unter in situ Bedingungen sich die Speziation der Actiniden nicht verändert. In den Experimenten wird ein Durchbruch nur für Np(V) beobachtet. Der gemessene Wiedererhalt liegt immer £ 40%. Am(III) und Pu(IV) sowie Np(IV) konnten in den eluierten Lösungen nicht nachgewiesen werden.