Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte - FZKA 6658

Einfluss des Gefüges auf mechanische Festigkeit und dielektrische Eigenschaften von CVD Diamant

Rainer Spörl

Zusammenfassung
Diamant weist auf Grund seines einzigartigen strukturellen Aufbaus ein überragendes thermo-physikalisches Eigenschaftsspektrum auf. Durch den Fortschritt bei der synthetischen Herstellung über CVD Verfahren gewinnt Diamant als Hochleistungswerkstoff in einer Vielzahl technischer Anwendungen an Bedeutung. Insbesondere kann die derzeitige Leistungsbegrenzung bei Mikrowellenröhren (zum Beispiel bei Gyrotrons) mit dem Einsatz von CVD Diamant als Ausgangsfenster durch dessen hohen Widerstand gegen thermisch induzierte Rissbildung bei gleichzeitig niedrigen dielektrischen Verlusten überwunden werden.

In der vorliegenden Arbeit wurden die mechanische Festigkeit und die dielektrischen Eigenschaften von (MPA﷓)CVD Diamantscheiben untersucht und die jeweiligen maßgeblichen gefügespezifischen Einflussfaktoren identifiziert. Ausgehend von der Prüfung der Biegefestigkeit mittels der Kugel﷓auf﷓Ring Methode unter Variation des Bearbeitungszustandes der Oberfläche, der Scheibendicke und der Prüforientierung wurde für unterschiedliche Diamantqualitäten eine Analyse nach Weibull zur Bestimmung der charakteristischen Festigkeitsparameter durchgeführt. Unter Verwendung offener Resonatoren mit hemisphärischer Spiegelgeometrie wurde der Einfluss der Temperatur und Frequenz auf die dielektrischen Eigenschaften von CVD Diamant untersucht sowie die Homogenität der dielektrischen Verluste analysiert und quantifiziert. Zur Erlangung einer Gefüge-Eigenschaften Korrelation wurden die Korngrößen aus Gefügeaufnahmen und der Anteil an nicht-diamantartig (sp2﷓)gebundenem Kohlenstoff mit Hilfe der FT-IR-Ramanspektroskopie bestimmt.

Die charakteristische (Biege﷓)Festigkeit von CVD Diamant zeigte eine deutliche Abhängigkeit sowohl von der Scheibendicke und von der (Prüf﷓)Orientierung als auch von der Korngröße. Unter Berücksichtigung der Kornvergröberung mit steigender Dicke stellt die laterale Korngröße der zugbelasteten Seite die maßgebliche Einflussgröße dar. Die gefundene Festigkeitsabnahme mit steigender Korngröße wurde mit der Griffith-Theorie interpretiert und eine hohe Risszähigkeit (KIc » 5﷓6 MPa m1/2) abgeleitet. Für den Weibull-Modul wurden hohe Werte mit m » 20 bestimmt.

Die Permittivität von CVD Diamant erwies sich als im Wesentlichen unabhängig von der Temperatur, der Frequenz und dem jeweiligen Wert des dielektrischen Verlusttangens. Die extremen Unterschiede in den dielektrischen Verlusten wurden quantitativ mit dem Anteil an nicht-diamantartig (sp2﷓)gebundenem Kohlenstoff korreliert. Der Volumenanteil beträgt bei Qualitäten mit niedrigen Verlusten (tand » 10-5) nur etwa 10-5. Dieser zweiten Phase konnten die charakteristische Temperatur- und Frequenzabhängigkeit zugeordnet werden. Diese vorherrschenden extrinsischen Verlustmechanismen können als dielektrische Relaxationen mit einer extremen Verbreiterung der charakteristischen Relaxationszeiten modelliert werden, vergleichbar zu Resultaten für Materialien mit ungeordnetem oder stark gestörtem Kristallaufbau. Als entscheidender Einflussparameter für die Anwendung als Transmissionsfenster wurde die laterale Verteilung der dielektrischen Verluste in einer CVD Diamantscheibe identifiziert.

The influence of the microstructure on the mechanical strength and the dielectric properties of CVD diamond

Abstract
Due to its unique structure diamond exhibits outstanding thermo-physical properties. Its potential as a high performance material for wide-spread technical applications is substantiated by continuous advances in synthetic manufacturing particularly by CVD processes. Actually the power limitation of microwave tubes (for example gyrotrons) can be overcome using CVD diamond for the output window as it offers high resistance against thermal crack formation in combination with low dielectric losses

In this work the mechanical strength and the dielectric properties of (MPA﷓)CVD diamond discs were investigated and the microstructural features that determine the measured properties were identified. For bending strength data obtained with the ball-on-ring method under varied test conditions (surface finish , thickness, test orientation and grain size), Weibull analysis was carried out to determine the characteristic strength parameters for different diamond grades. Hemispherical open resonators were used to investigate the influence of temperature and frequency on the dielectric properties of CVD diamond and to assess and quantify the homogeneity of the dielectric losses. To attain a correlation between microstructure and properties the grain size was determined from images of the microstructure and the amount of non diamond-like (sp2﷓) carbon was calculated from FT-IR-raman spectroscopy.

The bending strength of CVD diamond showed a distinct dependence on sample thickness and test orientation as well as on grain size. Governed by the coarsening of the grains with increasing thickness, the most decisive factor is the lateral grain size given at the side subjected to tensile stress. The measured reduction of strength with increasing grain size was interpreted in terms of the Griffith-theory and a high fracture toughness (KIc » 5﷓6 MPa m1/2) was derived. The Weibull-modulus was found to be high with values m » 20.

The permittivity of CVD diamond was essentially independent of temperature, frequency and the individual dielectric loss value. The extreme differences in dielectric loss were quantitatively correlated with the amount of non diamond like (sp2﷓) carbon. Its volume fraction in diamond qualities with low dielectric losses (tand » 10-5) amounted to about 10-5. The characteristic temperature and frequency dependence of tand was related to this second phase. The extrinsic loss mechanism could be modelled by relaxing dipols having an extreme broadening of characteristic relaxation times, comparable to results for materials with a disordered or strongly disturbed crystal structure. The actual lateral distribution profile of the dielectric losses was identified as a critical parameter for the performance of a CVD diamond disc as transmission window.

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