Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte - FZKA 6745

Cryosorbent Characterization of Activated Charcoal in the COOLSORP Facility. Final Report on Subtask 8 of Task VP1: Cryopump Development and Testing (ITER Task no. 448)

V. Hauer, Chr. Day

Abstract
At Forschungszentrum Karlsruhe, a special cryovacuum pump system is being developed for use in the ITER nuclear fusion reactor. At the operation temperature of about 5 K, practically all gases can be condensed easily, except of helium and hydrogen isotopes. To bind these species as well, the panels are coated with sorbent materials. Best pumping characteristics are achieved with activated charcoal. For the basic design of such cryosorption pumps, isotherm data are strongly needed, which are extremely scarce, especially at temperatures between 4.2K (LHe) and 77.3K (LN2). Therefore, the novel continuous sorption device COOLSORP was developed to measure sorption characteristics up to atmospheric pressure under variable temperature cryogenic conditions. The facility is based on a commercially available pore-analyser (continuous sorption method), upgraded by a heatable closed He cycle two-stage Gifford McMahon refrigerator.

This report gives an overview about the experimental programme performed over the last two years. For qualification of the new facility and for comparison reason, standard measurements with nitrogen at 77K were performed. However, the emphasis of the experimental was placed on low temperature sorption isotherms (experimental and correlated data) of gases with special relevance for cryosorption vacuum pumping, like helium and hydrogen, in both the sub- and the supercritical temperature range, whenever possible. The parametric measurements were focussed on a special, commercially available, granular coconut-shell based charcoal (CHEMVIRON SC 2), which was shown to have excellent vacuum pumping performance and, thus, has become the candidate for nuclear fusion application (ITER reference material).

Prior to the measurements, preliminary tests were driven to set the facility into operation properly, to confirm the applicability of the experimental method used and to calibrate the measuring instruments. Pore size information was then derived from the measured isotherms. The standard models (Langmuir, Brunauer, Emmett and Teller, Dubinin-Radushkevich) were applied for analysis of the measurement data (micro- and mesopore volume, surface area). The Density Functional Theory approach was employed to derive pore size distributions from the 77K nitrogen isotherms. It is revealed how the accessible pore size and volume depend on the adsorptive under investigation. It is also shown that the use of standard models (recommended for nitrogen) may produce ambiguous results when applied to other gases such as helium or hydrogen. The experimental results presented in this report are especially needed to have a data base which could be used for benchmarking any new sorbent material for cryosorption pumping use.

Charakterisierung der Tieftemperatursorption auf Aktivkohle mit der Anlage COOLSORP

Zusammenfassung
Am Forschungszentrum Karlsruhe wurde und wird weiterhin ein Kryopumpensystem für die Verwendung im ITER-Fusionsreaktor entwickelt. Mit Kryopumpen kann bei einer Arbeitstemperatur von 5K nahezu jedes Gas kondensiert werden, bis auf Helium und den Wasserstoffisotopen. Um diese ebenfalls zu binden, müssen die Kryopanele der Pumpen mit Sorptionsmaterial beschichtet werden. Die besten Pumpeigenschaften zeigt dabei Aktivkohle. Für das Design einer solchen Kryopumpe ist es wichtig, die Sorptionscharakteristik der zu verwendenden Aktivkohle im interessanten Temperaturbereich zwischen 4,2K (LHe) und 77,3K (LN2) zu kennen. Die dazu benötigte Anlage zur kontinuierlichen Messung der Sorption bei unterschiedlichen Temperaturen bis zu Umgebungsdruck wurde mit COOLSORP verwirklicht. Diese Anlage basiert auf einem kommerziell erhältlichen Porenanalysegerät (kontinuierliches volumetrisches Verfahren), das durch einen heizbaren, zweistufigen Gifford-MCMahon-Refrigerator erweitert wurde.

Der Bericht gibt einen Uberblick über das Versuchsprogramm der letzten zwei Jahre. Die ersten Messungen, zum Testen der Anlage und als Vergleich zu anderen Autoren, wurden mit Stickstoff bei 77K durchgeführt. Jedoch liegt der Schwerpunkt auf der Bestimmung von Adsorptionsisothermen (experimentell oder korreliert) von Gasen bei tiefen Temperaturen. Interessant sind Isothermen von Gasen, die nur durch Kryosorption gebunden werden können, wie Helium und dieWasserstoffisotope, wenn möglich im sub- und superkritischen Bereich. Die durchgeführten Untersuchungen wurden auf eine kommerziell erhältliche, granulare, aus Kokosnuss gewonnene Aktivkohle (CHEMVIRON SC2) beschränkt. Sie zeichnet sich durch ein exzellentes Saugvermögen aus und ist für die Verwendung im ITER-Fusionsreaktor vorgesehen.

Vor den eigentlichen Messungen wurden verschiedene Voruntersuchungen durchgeführt. Neben der Funktionsprüfung der Anlage und der Messmethode wurden alle Messinstrumente kalibriert. In den folgenden Messungen wurden für die verschiedenen Gase und Temperaturen Isothermen erstellt, die Basis für die Porengrößenanalyse waren. Dabei kamen Standardverfahren wie Langmuir, Brunauer-Emmett-Teller und Dubinin- Radushkevich für die Berechnung von Mikroporen- und Mesoporenvolumina und inneren sowie äußeren Oberflächen zur Anwendung. Weiterhin wurde die Dichtefunktionaltheorie (DFT) zur Bestimmung der Porenverteilung genutzt. Dabei ist die Abhängigkeit von untersuchtem Adsorptiv und nutzbarer Porengröße als auch Porenvolumen interessant. Es wird gezeigt, das die Anwendung von Standardmodellen (wie für Stickstoff empfohlen) für andere Gase (z. B. Helium,Wasserstoff) zu unbefriedigenden Ergebnissen führt. Die hier gezeigten Ergebnisse bilden die Basis für die Beurteilung anderer Sorptionsmittel für den Einsatz in Kryopumpen.

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