Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte - FZKA 6746

Results of the B₄C Control Rod Test QUENCH-07

M. Steinbrück, C. Homann, A. Miassoedov, G. Schanz, L. Sepold, U. Stegmaier, H. Steiner, J. Stucker

Abstract
The QUENCH experiments are to investigate the hydrogen source term resulting from the water or steam injection into an uncovered core of a Light-Water Reactor (LWR). The QUENCH-07 experiment was to investigate the effect of B₄C absorber rod failure on fuel bundle degradation as well as the B₄C oxidation. Complementary to the planned PHEBUS FPT3 experiment, QUENCH-07 was expected to particularly provide information on the formation of gaseous reaction products during the absorber rod degradation and B₄C oxidation, in particular of H₂, CO, CO₂ and CH₄, and on the impact of control rod degradation on surrounding fuel rods.

The test bundle is made up of 20 fuel rod simulators with a length of approximately 2.5 m. The fuel rod simulators are heated over a length of 1024 mm, the central rod is unheated and in this experiment was made of an absorber rod with B₄C pellets and stainless steel cladding, and of a Zircaloy-4 guide tube. The steel to B₄C mass ratio of 3.5 is identical to that in the future PHEBUS FPT3 experiment. Heating is carried out electrically using 6-mm-diameter tungsten heating elements, which are installed in the center of the rods and which are surrounded by annular ZrO₂ pellets simulating the UO₂ fuel pellets. The Zircaloy-4 rod cladding is identical to that used in LWRs: 10.75 (OD) x 0.725 mm. The test section is instrumented with thermocouples (TC) that are attached to the cladding, the shroud, and the cooling jackets at elevations between –250 mm and 1350 mm. Besides, three TCs are embedded in a groove of the absorber rod cladding inside the central rod, and centerline TCs were mounted inside three of the four corner rods. The hydrogen is analyzed by three different instruments: two mass spectrometers and a hydrogen analyzer “Caldos 7 G” with the principle of measurement based on heat conduction of the sampling gases.

QUENCH-07 performed at the Forschungszentrum Karlsruhe on 25 July, 2001 was the first experiment with an absorber rod in the bundle. Until the onset of cooldown 3 g/s of superheated steam and 3 g/s of argon as carrier gas enter the test bundle at the bottom and exit at the top together with the gases that are produced in the reactions of zirconium, boron carbide, and stainless steel with steam. Cooling was initiated by injecting 15 g/s of saturated steam at the bottom and switching the argon flow to the bundle head.

The control rod failed at ~1585 K (2036 s) shortly before the QUENCH-07 test bundle was conditioned (oxidized) at ~1723 K for 15 minutes. During the conditioning phase CO, CO₂, H₂, metaboric and orthoboric acids were detected by the mass spectrometer together with very small quantities of methane. In the subsequent transient with heatup rates of 0.35‑0.45 K/s temperature escalations started at the top of the heated zone and above. It was during this phase that most of the cladding thermocouples failed. The rod cladding as well as the shroud failed at the end of the transient phase at temperatures of around ~2000 K.

Up to the 650 mm level cooling was immediate. Above 650 mm delayed cooling occurred. The maximum measured rod temperature was ~2320 K at the 950 mm level. This temperature as well as the maximum temperatures at the elevations above were measured in the cooldown phase. At the elevations above the heated zone the steam injection of 15 g/s triggered a temperature excursion with subsequent heatup rates of more than 40 K/s. At the lower elevations, however, the cooling effect dominated due to the increase in the coolant flow.

Associated with the high temperatures at the upper elevations during the period shortly after beginning of the cooldown phase an increased release of all gaseous reaction products was observed.

The evaluation of the mass spectrometer data as well as of the post-test bundle status results in ~180 g of hydrogen release in total, most of which was during the cooldown, i.e. 120 g. In addition, there were large increases in the generation of CO and CO₂ as well as a small but detectable amount of methane, accompanied by an increase in boric acid formation. As not only the B₄C-SS absorber rod material was a novel feature but also the steam flow rate during cooldown was reduced in comparison with previous tests, it is not yet clear to which extent the escalation and the severe test bundle degradation can mainly be attributed to the effect of B₄C.

The metallographic examination showed melt formation by eutectic interaction between the control rod components, control rod-internal melt accumulation and external long-range relocation as non-oxidized melt droplets. The absorber pellets remained as a stack up to ~800 mm elevation. No bare residues of absorber pellets were observed above this level. In this hot zone a strong degradation of the whole bundle took place characterized by melt dispersion of control rod material, partial melting of the fuel rod cladding before complete oxidative consumption, and almost total oxidation of the local melt pools. The final bundle state indicated essential contributions of the cool-down phase to oxidation and fragmentation mechanisms.

Pretest calculations with the SCDAP/RELAP5 computer code were done to provide sufficient confidence that the integrity of the QUENCH facility would be maintained during the test and to optimize the test conduct. The large computational effort is an indication for the problems to define a feasible test conduct. SCDAP/RELAP5 posttest calculations show the quality of modelling and help to understand the test results.

Ergebnisse des B₄C-Steuerstab-Versuchs QUENCH-07

Zusammenfassung
In den QUENCH-Versuchen soll der Wasserstoffquellterm bei der Einspeisung von Notkühlwasser in einen trockenen, überhitzten Reaktorkern eines Leichtwasserreaktors (LWR) ermittelt werden. Mit dem Experiment QUENCH-07, das am 25. Juli 2001 in der QUENCH-Versuchsanlage des Forschungszentrums Karlsruhe durchgeführt wurde, sollte der Einfluss des B₄C-Absorberstab-Versagens auf die Brennelementzerstörung sowie die Einwirkung der B₄C-Oxidation auf die Bildung gasförmiger Reaktionsprodukte, die das Verhalten der Spaltprodukte beeinflussen können, untersucht werden. Als Unterstützung des geplanten PHEBUS-FPT3-Experiments sollte QUENCH-07 insbesondere Informationen über die Bildung der gasförmigen Reaktionsprodukte H₂, CO, CO₂ und CH₄ (wichtig für die Bildung von flüchtigem CH₃J) während der Absorberstab-Zerstörung und der B₄C-Oxidation sowie über die Auswirkungen der Regelstabzerstörung auf die umgebenden Brennstäbe liefern.

Das QUENCH-Testbündel ist mit 20 Brennstabsimulatoren bestückt und hat eine Gesamtlänge von ca. 2,50 m. Die Brennstabsimulatoren sind auf einer Länge von 1024 mm beheizt, der Zentralstab ist unbeheizt. In diesem Versuch ist der Zentralstab ein Regelstabsimulator, der aus einem B₄C-Absorberstab mit der Hülle aus rostfreiem Stahl und einem Führungsrohr aus Zircaloy-4 besteht. Das Massenverhältnis von Stahl zu B₄C beträgt 3,5 und ist damit identisch zu dem im geplanten PHEBUS-FPT3-Experiment. Als Heizer werden Wolfram-Stäbe von 6 mm Durchmesser verwendet, die im Zentrum der Brennstabsimulatoren angeordnet und von ZrO₂-Ringtabletten, die die UO₂-Tabletten simulieren, umgeben sind. Die Stabhüllen sind identisch mit denen kommerzieller LWR-Hüllrohre: Zircaloy-4, 10,75 mm Außendurchmesser und 0,725 mm Wanddicke. Die Teststrecke ist mit Thermoelementen (TE) instrumentiert, die auf Messebenen zwischen ‑250 und 1350 mm an den Stabhüllen, dem Shroud und dem Kühlmantel befestigt sind. Zusätzlich wurden drei TE in einer Nut der Absorberstabhülle des Zentralstabes sowie je ein Zentral-TE in drei von vier Eckstäben montiert. Der Wasserstoff wurde in erster Linie mit Hilfe eines Massenspektrometers analysiert.

Bis zum Beginn der Kühlphase wurden 3 g/s überhitzter Dampf zusammen mit 3 g/s Argon als Trägergas für die Wasserstoffanalyse am unteren Ende in die Teststrecke eingespeist. Diese verlassen die Teststrecke zusammen mit dem Wasserstoff und anderen gasförmigen Reaktionsprodukten, die sich durch die Reaktion von Zirkonium und B₄C mit Wasserdampf gebildet haben, am oberen Ende. Zum Abschrecken wurden 15 g/s Sattdampf von unten in das Bündel eingespeist und die Argoneinspeisung zum Bündelkopf umgeschaltet.

Der Absorberstab versagte bei ~1585 K ungefähr drei Minuten vor Beginn der Voroxidationsphase (15 Minuten bei ~1723 K). Kurz nach Versagen des Absorberstabs wurden CO, CO₂, H₂, Meta- und Orthoborsäure zusammen mit sehr geringen Mengen an Methan mittels Massenspektrometer detektiert. In der darauf folgenden transienten Phase mit Aufheizraten von 0.35 – 0.45 K/s kam es am oberen Ende der beheizten Zone und darüber zu ersten (moderaten) Temperatureskalationen. In dieser Zeit versagten die meisten Thermoelemente in der heißen Zone, so dass die maximale Bündeltemperatur nicht eindeutig bestimmt werden kann. Am Ende der transienten Phase versagten Brennstabhüllen und Shroud (Bündelumgebungsrohr) bei einer Temperatur von ~2000 K.

Bis zur Ebene 650 mm erfolgte die Abkühlung sofort, oberhalb 650 mm wurde die Kühlung verzögert. In den Ebenen oberhalb der beheizten Zone löste die Dampfeinspeisung eine Temperatureskalation aus, die Aufheizraten von über 40 K/s zur Folge hatte. Die gemessene Maximaltemperatur beträgt 2320 K (Ebene 950 mm). Diese Temperatur wie auch die höchsten Temperaturen der darüber liegenden Ebenen wurden zu Beginn der Abkühlphase gemessen. In den unteren Ebenen hingegen dominierte der Kühleffekt durch den erhöhten Dampfdurchsatz. Im Zusammenhang mit den hohen Temperaturen in den oberen Bündelebenen in der Zeit kurz nach dem Beginn der Kühlphase wurde eine erhöhte Freisetzung aller gasförmigen Reaktionsprodukte aus der Absorber-Wechselwirkung beobachtet.

Die Auswertung der Daten des Massenspektrometers unter Einbeziehung des Bündelzustands nach dem Versuch ergab eine Gesamtmenge von ~180 g freigesetztem Wasserstoff. Der Hauptanteil davon, nämlich 120 g, wurde während der Kühlphase gebildet. Ebenfalls in der Kühlphase stieg die Erzeugung von CO und CO₂ an. Weiterhin wurde ein kleiner aber deutlicher Anstieg von Methan zusammen mit einem Anstieg von Borsäure festgestellt. Es ist nicht klar, inwieweit die Temperatureskalation und die erhöhte Gasfreisetzung in der Abkühlphase hauptsächlich durch den Einfluss des B₄C verursacht wurden, da neben dem erstmaligen Einsatz des B₄C-Stahl-Zirkaloy-Regelstabs auch die Dampf-Einspeiserate der Kühlphase gegenüber den früheren Versuchen von 50 auf 15 g/s reduziert worden war.

Die metallografische Nachuntersuchung zeigte die Bildung von Schmelze durch eutektische Wechselwirkung zwischen den Komponenten des Regelstabs, die Ansammlung von Schmelze in seinem Inneren und die Absorberschmelze-Verlagerung außerhalb, in Form nicht-oxidierter Tropfen. Die Absorber-Tablettensäule blieb bis ~800 mm Bündelhöhe erhalten, während darüber keine freiliegenden Reststücke der Absorbertabletten gefunden wurden. In dieser (heißen) Zone fand eine starke Zerstörung des gesamten Bündels statt. Sie ist gekennzeichnet durch die Verteilung von Absorberschmelze, das teilweise Schmelzen des Brennstabhüllrohr-Materials vor seiner vollständigen Oxidation und durch die nahezu abgeschlossene Oxidation von Schmelze-Ansammlungen. Der Endzustand des Stabbündels lässt einen wesentlichen Beitrag der Kühlphase zur Oxidation und Versprödung erkennen.

Mit dem Rechenprogramm SCDAP/RELAP5 wurden Vorausrechnungen durchgeführt, um die Integrität der Versuchsanlage während der Durchführung des Versuchs sicher zu stellen und den Testablauf zu optimieren. Der große Rechenaufwand ist ein Zeichen für die Probleme bei der Festlegung eines brauchbaren Testablaufs. Nachrechnungen mit SCDAP/RELAP5 zeigen die Güte der Modellierung und helfen, die Versuchsergebnisse zu verstehen.

VOLLTEXT

BIBLIOTHEK