Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte - FZKA 7057

 

Phasengleichgewicht in nanoskaligen binären Legierungspartikeln

 

Peter Bunzel

Zusammenfassung
In makroskopischen Legierungssystemen kann der Beitrag der Kapillarenergie der Grenz-flächen zwischen den verschiedenen Phasen zur freien Enthalpie der Legierung bei der Bestimmung von Phasengleichgewichten im allgemeinen vernachlässigt werden. Im Gegensatz dazu trägt die Kapillarenergie dieser Grenzflächen in einem genügend kleinen Legierungspartikel merklich zur freien Enthalpie des Systems bei. Unter Berücksichtigung dieses Energiebeitrags werden größenabhängige Funktionen der freien Enthalpie für ein idealisiertes Legierungspartikel aufgestellt, welches aus einer einfachen eutektischen binären Legierung besteht. Anhand dieser Funktionen werden Phasengleichgewichte bestimmt, um größenabhängige Legierungsphasendiagramme zu erstellen. Zusätzlich werden DSC-Messkurven für das System simuliert, um einen qualitativen Vergleich mit realen Messungen zu ermöglichen. Es wird gezeigt, dass es aufgrund der Kapillarenergie zu qualitativen Änderungen im Phasendiagramm kommt, wie z.B. dem Verlust der Invarianz der Solidustemperatur und eine Entartung des eutektischen Punktes zu einem Konzentrationsintervall, in welchem die Legierung diskontinuierlich schmilzt. Für einen qualitativen Vergleich des Modells mit einem realen System werden Bi-Cd-Legierungspartikel, welche in einer Al-Matrix eingebettet sind, als experimentelles Modellsystem synthetisiert. Eine Probenserie, deren Bi-Cd-Zusammensetzungen den gesamten Cd-Konzentrationsbereich abdeckt, wird mit Hilfe von TEM-Untersuchungen und DSC-Messungen erforscht. Hierbei wird gezeigt, dass bei kleinen Legierungspartikeln ein Verlust der Invarianz der Solidustemperatur auftritt.

Phase Equilibrium in Nanoscale Binary Alloy Particles

Abstract
In macroscopic alloy systems the contribution of the capillary energy of interfaces between different phases to the free energy of an alloy may generally be neglected in the determination of phase equilibria. By contrast, in a sufficiently small alloy particle the capillary energy of the internal interfaces contribute significantly to the free energy of the system. Regarding this energy contribution, size dependent free energy functions are modeled for an idealized alloy particle consisting of a simple eutectic binary alloy. With these functions, the phase equilibria are determined, to construct size dependent phase diagrams. Additionally, DSC measurements are simulated to allow a qualitative comparison with measurements on real systems. It is shown that the capillary energy leads to qualitative changes in the phase diagram like, for instance, a loss of the invariance of the solidus temperature and the degeneration of the eutectic point into an interval of composition where the alloy melts discontinuously. For a qualitative comparison of the theoretical model with a real system, Bi-Cd alloy particles embedded in an Al matrix are synthesized as an experimental model system. A sample series with Bi-Cd compositions covering the entire Cd concentration range is investigated with TEM examinations and DSC measurements. It is shown that for small alloy particle sizes there is a loss of the invariance of the solidus temperature of the Bi-Cd alloy.

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