Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte – FZKA 7154 

Materialspezifische Arbeiten im Forschungszentrum Karlsruhe und in Kooperation mit den Industriepartnern ALKEM und Interatom zur Entwicklung oxidischer Kernbrennstoffe für Spaltungsreaktoren

H. Kleykamp, G. Mühling

Zusammenfassung
Uran-Plutonium-Oxid-Brennstoff wurde im Forschungszentrum Karlsruhe und bei der Fa. ALKEM zunächst für die Kritikalitätsexperimente im SNEAK-Reaktor sowie nachfolgend für stationäre Brennstabbestrahlungen in den Reaktoren FR2, BR2, DFR, Rapsodie, Phénix und KNK II hergestellt. Die Fertigungsschritte umfassten zuerst das mechanische Mischen von UO2 und PuO2 mit unmittelbar anschließendem Pressen und Sintern der Tabletten, später die verbesserten Methoden, wie das optimierte Comahlen und die Ammoniumuranylplutonyl-Cofällung. Es wurde überwiegend die Tablettenherstellung beschrieben, ferner wurden auch alternative Verfahren zur Brennstabherstellung durch Vibrations- und Heißschlagverdichtung diskutiert.

Die ersten Kapsel- und Prüflingsbestrahlungen im FR2 und BR2 dienten zur Absicherung der maximal möglichen Betriebsdaten, wie Stablängenleistung, Hülltemperatur und Abbrand im Rahmen der Brennstabentwicklung. Im späteren Verlauf wurden in Kooperation mit der Fa. Interatom Klein- und Großbündelbestrahlungen in den schnellen Reaktoren zur Kontrolle der Spezifikationen für den kommerziellen schnellen Brutreaktor SNR 300 durchgeführt. Meilensteine waren der in einem Brennelement des Reaktors KNK II erzielte maximale Abbrand von 175 GWd/t Metall, entsprechend 18,6 % der schweren Atome, und die im Phénix-Reaktor erreichten Schädigungsraten der Hüllwerkstoffe von 140 dpa NRT. Zunehmende Bedeutung gewannen später die stationären Bestrahlungen defekter Mischoxid-Brennstäbe sowie die Transientenexperimente im Leistungszyklierbetrieb, die lokalen Kühlungsstörungen und die schweren Reaktorstörfälle in den Reaktoren Siloe, HFR, BR2 bzw. CABRI, die alle in internationaler Partnerschaft durchgeführt wurden. Ein weiteres Aufgabenfeld war die chemische Analytik an den festen Rückständen und den Nachfällungen von bestrahlten Mischoxid-Brennstoffen im Headend der Wiederaufarbeitung. Diese Arbeiten wurden im damaligen Projekt Schneller Brüter koordiniert.

Darüber hinaus wurden bestrahlte Oxidbrennstäbe für andere Reaktortypen untersucht, wie LWR-UO2-, LWR-MOX-, HTR- und Cermet-Brennstoffe, deren wichtigste Ergebnisse ebenfalls in diesem Bericht dargestellt sind.

Materials specific work at Forschungszentrum Karlsruhe and in cooperation with the industrial partners ALKEM and Interatom for the development of nuclear oxide fuels for fission reactors

Abstract
The fabrication of uranium-plutonium oxide fuel started in Forschungszentrum Karlsruhe and at ALKEM company to begin for the criticality experiments in the SNEAK reactor and subsequently for stationary fuel pin irradiations in the FR2, BR2, DFR, Rapsodie, Phénix and KNK II reactors. The production methods comprised first the mechanical blending of UO2 and PuO2 followed by direct pressing and sintering of the pellets, later the advanced methods such as optimized comilling and ammonium uranyl plutonyl coprecititation. The fabrication of pellets was described in the main, further the alternative fuel pin manufacturing processes by vibrational compaction and hot-impact densification were discussed.

The first capsule and pin irradiations in the FR2 and BR2 reactors contributed to the assessment of the maximum operation parameters within the fuel pin development such as linear heat rating, cladding temperature and burnup. Subsequently, small-bundle and largebundle irradiations were made in fast reactors in cooperation with Interatom company in order to verify the specifications for the commercial fast reactor SNR 300. Milestones were the maximum burnup of 175 GWd/t metal, corresponding 18.6 % of the heavy atoms, obtained in one of the KNK II fuel pin assemblies, and the displacement rates in the cladding materials of 140 dpa NRT attained in the Phénix reactor. Higher implications gained later the stationary irradiations of defected mixed-oxide pins, the mild fuel pin transient operations, the local blockage experiments and the severe hypothetic accidents in the respective Siloe, HFR, BR2 and CABRI reactors. These experiments were made solely in international partnership. Further activities were the chemical analyses of solid residues and coprecipitations of irradiated mixed-oxide fuels in the head-end of the reprocessing. All these actions were coordinated in the then fast breeder project.

Furthermore, irradiated fuels and fuel pins of other reactor types were investigated such as LWR-UO2, LWR-MOX, HTR and Cermet fuels. The most important results were also presented in this report.

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