Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte – FZKA 7167

Co-tunneling current and shot noise in molecules and quantum dots

Axel Thielmann

Abstract
The main issue of this work is to develop a theory of current and shot noise through nanoscale systems like molecules or quantum dots. Our approach follows a microscopic many-body description of the transport and relies on a diagrammatic technique on the Keldysh contour. The transport properties are expressed in terms of irreducible selfenergy diagrams which are expanded order by order in the coupling of the nanoscale system to the electrodes. Our expressions derived in a first/second order expansion allow for a description of sequential/co-tunneling current and shot noise. We find non-Markovian memory effects to play a role for co-tunneling shot noise in the finite bias regime. Such effects have not been included in previous theories. We explicitly apply our theory to an experiment on a specific molecule and find that for a realistic description of transport through molecular devices a theory describing a complex energy spectrum, two-particle interaction effects and an intermediate coupling regime (co-tunneling) is necessary. We show that our theory can handle these demands. By studying single and multi-level systems in the sequential and co-tunneling regime we identify fundamental mechanisms leading to characteristic behavior of the shot noise. We explain in detail how to extract relevant information from transport measurements in order to spectroscopically characterize molecular devices or quantum dot structures.

Kotunnel- Strom und Schrotrauschen in Molekülen und Quantenpunkten

Zusammenfassung
Ziel dieser Arbeit ist es, eine Theorie des Stromes und des Schrotrauschens bereitzustellen, welche den Transport durch nanoskalige Systeme wie Moleküle oder Quantenpunkte beschreibt. Unsere Theorie folgt einer mikroskopischen Vielteilchen-Beschreibung und basiert auf einer diagrammatischen Technik auf der Keldysh-Kontur. Transporteigenschaften werden durch irreduzible Selbstenergiediagramme ausgedrückt, die ihrerseits Ordnung für Ordnung in der Kopplung des nanoskaligen Systems zu den Elektroden entwickelt werden. Unsere Formeln, welche bis zu erster bzw. zweiter Ordnung entwickelt werden, ermöglichen eine Beschreibung des sequentiellen bzw. Kotunnel- Stromes und des Schrotrauschens. Unsere Theorie zeigt, dass nicht-Markovsche ’Memory- Effekte’ für das Kotunnel-Schrotrauschen bei endlicher Spannung relevant sind. Solche Effekte wurden in früheren Theorien nicht berücksichtigt. Wir wenden unsere Theorie auf ein spezielles Molekülexperiment an, und zeigen, dass eine realistische Beschreibung des Transportes durch Moleküle nur möglich ist, wenn ein komplexes Energiespektrum, Wechselwirkungseffekte sowie ein mittelstarker Kopplungsbereich (Kotunneln) theoretisch beschrieben werden. Unsere Theorie wird diesen Ansprüchen gerecht. Indem wir Systeme mit einem bzw. mehreren Energieniveaus untersuchen, identifizieren wir Transportmechanismen, die zu charakteristischem Verhalten des Schrotrauschens führen. Es wird im Detail erklärt, wie relevante Informationen aus Transportmessungen gewonnen werden können, um Moleküle und Quantenpunkte spektroskopisch zu charakterisieren.

VOLLTEXT

BIBLIOTHEK