Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte - FZKA 7206

Bestimmung der Tagesgänge kurzlebiger chemischer Substanzen aus MIPAS-B Spektren und Vergleich mit Simulationen eines Box-Modells

Andreas Wiegele

Zusammenfassung
Das ballongetragene gekühlte Fourierspektrometer MIPAS-B2 (Michelson Interferometer für Passive Atmosphärische Sondierung) wurde am IMK (Institut für Meteorologie und Klimaforschung) in Karlsruhe entwickelt, um Spurenstoffe in der Atmosphäre zu bestimmen. Es ist in der Lage, im Wellenzahlbereich von 660 cm^-1 bis 2400 cm^-1 die aus der Atmosphäre emittierte Strahlung zu messen. Mittels Horizontsondierung werden Vertikalprofile erhalten.

Diese Arbeit bezieht sich auf die Messungen zweier Ballon-Flüge, die beide am Rande des arktischen Polarwirbels stattfanden. Bei beiden Flügen zeigen sich Einflüsse durch den Polarwirbel in der Höhenabhängigkeit der dynamischen Tracer N₂O und CH₄. Zur detaillierteren Einschätzung der Herkunft der Luftmassen zeigen sich Berechnungen von Rückwartstrajektorien von den Tangentenpunkten der Messungen aus als sehr hilfreich. Vergleiche der Werte der potentiellen Vorticity an den Messpunkten mit denen am Wirbelrand bestätigen die dynamischen Zusammen-hänge. Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit liegt auf der tageszeitlichen Variation von Spurengasen, insbesondere der NO_y-Familie.

Beim ersten ausgewerteten Flug im Februar 2002 werden durch den Vergleich einer Tag- und einer Nachtmessung die tageszeitlichen Unterschiede zwischen der Tages-und Nacht-Chemie einiger NO_y-Spezies deutlich. Spezielle Messungen während des Sonnenuntergangs, die insbesondere auf NO_x ausgerichtet waren, zeigen deutlich wachsende Säulengehalte von NO₂ mit zunehmender Abschattung der mittleren und oberen Stratosphäre. Die Wichtigkeit von gutem A-priori-Wissen oberhalb der Flughöhe wird hierbei anschaulich gezeigt.

Ein zweiter Flug besitzt durch seine zeitlich hochaufgelösten Messungen über den Sonnenaufgang hinweg ein sehr großes Potenzial zur Charakterisierung der sich bei auf- oder untergehender Sonne kontinuierlich ändernden NO_y-Partitionierung. Die tageszeitliche Abhängigkeit zeigt sich anhand von Auswertungen der Gase NO₂, N₂O₅ und unter Beachtung von NLTE-Bedingungen auch bei NO deutlich. Die anderen mit MIPAS auswertbaren, chemisch trägeren NO_y-Gase sind ebenfalls un-tersucht worden, sowie auch weitere chlorhaltige Gase zur Ergänzung von ClONO₂. Sie bestätigen die charakteristischen dynamischen und chemischen Gegebenheiten am Polarwirbelrand, die sich über größere Zeitskalen ausbilden.

Eine Modellierung der chemischen Gegebenheiten entlang der Rückwärtstrajektorien, die mit einem globalen Chemie-Transport-Modell initialisiert wurde, dient der gegenseitigen Überprüfung der resultierenden Mischungsverhältnisse und der darin sichtbaren zeitlichen Entwicklung. Aus diesem Vergleich ergeben sich Verbesserungsmöglichkeiten sowohl auf Seiten der Modellierung und der Messung als auch für die anschaulich gezeigten Schwierigkeiten insbesondere der Auswertung des Gases NO.

Determination of diurnal variatons of short-lived compounds obtaind by MIPAS-B measurements and comparison to simulations with a box modell

Abstract
The balloon-borne cryogenic Fourier transform spectrometer MIPAS-B2 (Michelson Interferometer for Passive Atmospheric Sounding), has been developped at the IMK (Institut für Meteorologie und Klimaforschung) in Karlsruhe (Germany) for atmospheric composition measurements. It allows the detection of the emittance of molecules in the wavenumber range from about 660 cm^-1 up to 2400 cm^-1. Here limb-sounding provides the ability to obtain vertical profiles.

The analyses covered in this work comprise the measurements of two flights performed at the edge of the arctic polar vortex. The altitude dependence of the dynamic tracers N₂O and CH₄ reveals the influence of the polar vortex on the observed air masses. To obtain a more detailed estimation of the origin of air masses, computations of backward trajectories with respect to the tangent points of the measurements are very helpful. Comparisons of potential vorticity values at the measurment points with those at the edge of the vortex confirm the dynamic connections. The main focus of this work is the diurnal variation of trace gases, mainly species of the NO_y-family.

The comparison of daytime and night-time sequences of the first evaluated flight in February 2002 reveals the diurnal variation in the NO_y-chemistry. Special measurements during sunset, which aimed especially at the evolution of NO_x, show growing column densities of NO₂ with increased shading in the middle and upper stratosphere. The importance of good a-priori-knowledge above the flight level is clearly shown here.

In a second flight, temporally high resolved measurements have been performed during sunrise. These measurements possess a high capability for the characterisation of the continuously changing NO_y-partitioning with rising or setting sun. This continuous change appears in the evaluation of the gases NO₂, N₂O₅, and, by considering NLTE conditions, also of NO. Other NO_y-gases with lower reactiveness and, as supplement to ClONO₂, further chloric gases have been analysed. These long-living species evince the characteristic dynamical and chemical conditions at the edge of the arctic polar vortex that evolve during longer timescales.

The modelling of the chemical conditions along the backward trajectories initialised with a global chemistry and transport model, serves as a mutual check between the implemented chemistry and the measured profiles. Possibilities for improvements both on sides of the modelling and the measurements result from this comparison and from the difficulties concretely shown in particular during the analysis of the gas NO.

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