Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte - FZKA 7274

Numerical simulation of mass transfer with and without first order chemical reaction in two-fluid flows

Alexandru Aurelian Onea

Abstract
This work investigates the mass transfer process with and without first order chemical reaction by direct numerical simulation of two-fluid flows within mini-channels. The large potential of two-fluid flows for mass and heat transfer processes, operated in mini- and micro-systems such as micro bubble columns and monolithic catalyst reactors, motivated the present research.

The study is based on the implementation of the species conservation equation in computer code TURBIT-VoF. The implementation of the equation is validated against different solutions of simplified mass transfer problems. The demanding treatment of the interfacial concentration jump described by Henry’s law is examined with great concern. The diffusive term is successfully compared against one- and two-dimensional theoretical solutions of diffusion problems in twophase systems. The numerical simulation of mass transfer during the rise of a 4mm air bubble in aqueous glycerol is performed and compared against another numerical simulation in order to test the convective term. The implementation of the source term for homogeneous and heterogeneous chemical reaction is successfully validated against theoretical solutions of mass transfer with chemical reaction in single-phase flows.

The numerical simulations are focused on bubble train-flows flowing co-currently in minichannels. Taking advantage of the periodic flow conditions exhibited in axial direction, the analysis is restricted to a flow unit cell, which consists of one bubble and one liquid slug. As concerns the hydrodynamics of all simulations performed, good agreement is obtained for the nondimensional bubble diameter, the ratio of bubble velocity to the total superficial velocity and for the relative velocity in comparison with experimental data. The influence of the unit cell length on mass transfer from the bubble into the liquid phase of an arbitrary species is investigated in square channels having the hydraulic diameter D*h = 2mm. Short unit cells are found more effective than long unit cells for mass transfer, in agreement with published investigations performed for circular channels. This is related to the length of the liquid film between bubble and wall which becomes rapidly saturated due to short diffusion lengths and long contact time and leads to a decrease of the local concentration gradient. The major contribution to mass transfer occurs through the cap and the bottom of the bubbles, as reported also in experimental investigations. For mass transfer with heterogeneous chemical reaction more mass is consumed at the wall for systems having long unit cells, as a consequence of the increased lateral surface and more vigorous recirculation in the liquid slug. For species having a large solubility in the continuous phase, diffusion dominates over reaction allowing short unit cells to be more effective for mass transfer with heterogeneous reaction. A formulation of the mass transfer coefficient based on averaged concentrations is proposed for mass transfer processes and successfully compared against another approach based on the mass balance at interface. In complete agreement with experimental and theoretical studies, the study reveals that long liquid slugs and short bubbles are more efficient than short liquid slugs and long bubbles, respectively. The slower saturation of the liquid slug and the more vigorous vortex in the liquid slug exhibited by long liquid slugs and short bubbles are factors for these results. The numerical simulation of mass transfer in rectangular channels having different cross-sections revealed that square channels are more efficient than rectangular channels of the same hydraulic diameter. In rectangular channels the bubbles exhibit ellipsoidal cross-sectional shape and increased surface in close proximity to the wall as compared to square channels. Therefore, for mass transfer processes, the bubbles have large inefficient surface due to fast film saturation, while in case of mass transfer with reaction at the walls this issue constitutes an advantage, since more mass can be transported towards the walls due to short diffusion lengths.

Numerische Simulation von Stoffübertragung mit und ohne chemische Reaktion in Zwei-Fluid-Strömungen

Zusammenfassung
Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung von Stoffübertragungsvorg ängen bei Zwei-Fluid-Strömungen in Minikanälen mit und ohne chemische Reaktion erster Ordnung mittels Direkter Numerischer Simulation. Das Interesse an diesen Untersuchungen ist motiviert durch das große Potenzial, über welches Zwei-Fluid-Strömungen in Mini- und Mikrosystemen, wie z.B. Mikro-Blasensäulen und katalytischen Monolith- Reaktoren, hinsichtlich einer verbesserten Stoff- und Wärmeübertragung im Vergleich zu makroskopischen Systemen verfügen.

 Die numerischen Untersuchungen basieren auf der Erweiterung des Rechenprogramms TURBIT-VoF um die Erhaltungsgleichung für eine chemische Spezies. Die numerische Implementierung dieser Gleichung wird anhand verschiedener Lösungen für vereinfachte prototypische Stoffübertragungsprobleme validiert. Dabei wird besonderer Wert gelegt auf die numerisch schwierige Behandlung der diskontinuierlichen Konzentrationsverteilung an der Phasengrenzfläche entsprechend dem Henry-Gesetz. Der diffusive Term wird erfolgreich validiert anhand ein- und zweidimensionaler Diffusionsprobleme in Zwei-Fluid-Systemen mit bekannter analytischer Lösung. Zur Validierung der konvektiven Terme wird eine Simulation für den Stoffübergang von einer in wässriger Glyzerin-Lösung aufsteigenden Luftblase durchgeführt und mit anderen numerischen Arbeiten verglichen. Die Implementierung des Quellterms für homogene und heterogene chemische Reaktion wird erfolgreich validiert anhand von analytischen Lösungen für Stoffübertragungsprobleme mit chemischer Reaktion in einphasiger Strömung.

 Die Anwendungen des erweiterten Rechenprogramms konzentrieren sich auf die gleichgerichtete regelmäßige Blasenströmung in Mini-Kanälen. Die Periodizität der Strömung in axialer Richtung erlaubt es, die numerische Simulation auf eine Einheitszelle zu beschr änken, die aus einer Blase und einem Flüssigkeitspfropfen besteht. Hinsichtlich der Hydrodynamik wird für alle Simulationen eine gute übereinstimmung von Blasendurchmesser, Verhältnis von Blasengeschwindigkeit zu Zweiphasen-Leerrohrgeschwindigkeit und relativer Blasengeschwindigkeit mit experimentellen Daten erzielt. Zur Untersuchung des Einflusses der Länge der Einheitszelle auf die Stoffübertragung einer Spezies von der Blase in die Flüssigkeit werden Simulationen in einem quadratischen Kanal mit hydraulischem Durchmesser D*h = 2mm durchgeführt. Dabei zeigt sich, dass für die Stoffübertragung kurze Einheitszellen effektiver sind als lange. Dieses Ergebnis ist in übereinstimmung mit ähnlichen Untersuchungen aus der Literatur für kreisförmige Kanäle und steht im Zusammenhang mit der Länge des Flüssigkeitsfilms zwischen Blase und Wand. Aufgrund der kurzen Diffusionslänge und langen Kontaktzeit ist der Flüssigkeitsfilm schnell gesättigt, was einen reduzierten treibenden Konzentrationsgradienten mit sich bringt. Als Zonen, die den Hauptbeitrag zum Stoffübergang liefern, werden die Spitze und das Ende der Blase identifiziert, in übereinstimmung mit experimentellen Ergebnissen. Für den Fall von Stoffübergang mit heterogener chemischer Reaktion zeigt sich, dass in längeren Einheits zellen mehr Spezies an der Wand konsumiert wird als in kürzeren. Dies ist eine Folge des größeren Filmbereichs und der stärkeren Zirkulation im Flüssigkeitspfropfen. Für Spezies mit einer großen Löslichkeit in der Flüssigkeit dominieren diffusive über reaktive Vorgänge und Systeme mit kurzer Einheitszelle erweisen sich als effektiver für Stoffübergang mit heterogener chemischer Reaktion. Für den Stoffübergangskoeffizienten wird eine Formulierung eingeführt, die auf den mittleren Konzentrationen in den beiden Phasen basiert, und mit einer Formulierung verglichen, die auf der Massenbilanz an der Grenzfläche basiert. In übereinstimmung mit experimentellen und theoretischen Untersuchungen zeigt sich, dass längere Flüssigkeitspfropfen und kürzere Blasen effizienter sind als kürzere Flüssigkeitspfropfen und längere Blasen. Dies ist bedingt durch die geringere Sättigung im Flüssigkeitspfropfen und die stärkere Zirkulation im Flüssigkeitspfropfen bei langen Flüssigkeitspfropfen und kurzen Blasen. Die numerische Simulation des Stoffübergangs in rechteckigen Kanälen mit unterschiedlichen Aspekt-Verhältnissen zeigt, dass quadratische Kanäle effektiver sind als nicht-quadratische Rechteckkanäle mit demselben hydraulischen Durchmesser. In rechteckigen Kanälen ist der Blasenquerschnitt ellipsoid und ein größerer Bereich des Umfangs ist näher an derWand als im quadratischen Kanal. Als Folge dessen ist ein grösserer Bereich der Blasenoberfläche infolge der schnellen Sättigung des entsprechenden Flüssigkeitsfilms relativ ineffizient für den Stofftransport. Für den Fall von Stoffübergang mit heterogener chemischer Reaktion an der Wand stellt dies jedoch einen Vorteil dar, da aufgrund der kurzen Diffusionswege mehr Spezies zur Wand transportiert wird

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