Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte - FZKA 7302

Berechnung der Gitterdynamik und thermischen Ausdehnung ausgewählter Verbindungen der YBaCuO-Familie in normalleitendem Zustand mit Hilfe der Dichtefunktional-Theorie

Volker Pankoke

Zusammenfassung
Diese Arbeit befasst sich mit den Eigenschaften der Hochtemperatur- Supraleiter YBa₂Cu₃O_x beziehungsweise YBa₂Cu₄O₈.

Dabei wurden zunächst die elektronischen Eigenschaften der Festkörper mit Hilfe der Dichtefunktional-Theorie bestimmt. Die Ionenrümpfe wurden durch normerhaltende Pseudopotentiale beschrieben und die Valenzelektronen durch eine gemischte Basis aus ebenen Wellen und lokalisierten Funktionen. Die Austausch-Korrelations-Energien wurden durch die Lokale Dichte Näherung (LDA) approximiert.

Die Struktur der Kristalle wurde über die Minimierung der Grundzustandsenergie optimiert. Dabei wurden innere Kräfte durch Verschiebung der Atompositionen relaxiert und äußere strukturelle Parameter wurden über die Energie optimiert. Die Berechnung der Grundzustandsenergie sowie anderer elektronischer Eigenschaften erfolgte im Fourierraum.

Mit den optimierten Strukturen wurden Phononenrechnungen in harmonischer Näherung unter Verwendung der Dichtefunktional- Störungstheorie durchgeführt. Die Rechnungen erfolgten an ausgewählten Punkten der Brillouin Zone (BZ). Durch Interpolation wurde dann die gesamte Phononendispersion bestimmt.

Die Ergebnisse dieser Rechnungen wurden verwendet, um thermodynamische Eigenschaften, wie die thermische Ausdehnung und spezifische Wärme, zu bestimmen. Die thermische Ausdehnung wurde aus Rechnungen verzerrter Strukturen und der zugehörigen Phononen interpoliert und gefittet. Dabei wurde ein lineares Interpolationsschema für die dynamischen Matrizen verwendet, und die Bestimmung der Minima erfolgte über einen quadratischen least square fit. Die supraleitenden Eigenschaften wurden im Rahmen der Eliashberg-Theorie bestimmt.

Die Ergebnisse wurden mit anderen Rechnungen sowie mit Neutronen-, Raman- und Infrarot- Streuexperimenten verglichen und mit Kapazitätsdilatometer Messungen für die thermische Ausdehnung.

Calculation of Lattice Dynamics and thermal expansion in the normal state of selected compounds of the YBaCuO-family using Density Functional Theory

Abstract
This theses deals with the properties of high temperature superconductors of the kind YBa₂Cu₂O_x and YBa₂Cu₄O₈.

At first the electronic properties of the solids are calculated via density functional theory (DFT). The ionic cores of the atoms are represented by pseudo potentials, and the basis of the valence electrons is given in a mixed basis of localized functions and plane waves. The exchange correlation energy is treated in local density approximation (LDA).

Structure optimization is done by minimization of the crystal total energy. Occurring forces on the atoms are relaxed by moving the atomic positions and the structural parameters are given through the minimum of the total energy. Calculations of the total energy and other electronic properties are done in reciprocal space.

The optimized structures are taken to calculate the phonons of the crystal in harmonic approximation by using the density functional perturbation theory. Phonon calculations are done at special points in the Brillouin zone (BZ) which are then interpolated to get the whole dispersion.

These results are used to calculate some thermodynamic observables, like the thermal expansion and to get the superconducting coupling and critical temperature via Eliashberg theory. The thermal expansion is obtained by linear interpolation of the dynamical matrices for only a few expansions. The minimum is obtained by a quadratic least square fit.

Results are compared with several experiments such as Raman, neutron and infrared scattering and capacity measurements in case of thermal expansion. Additionally, they are compared to other calculations.

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