Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte - FZKA 7325

ab-initio-Berechnung der elektronischen Struktur und Gitterdynamik von Nanodrähten

Thomas Gnielka

Zusammenfassung
In dieser Arbeit wurde die elektronische Struktur und die Gitterdynamik von freien und auf Substraten deponierten Platin- und Aluminium-Nanodrähten mit den Methoden der Dichtefunktionaltheorie untersucht. Besondere Aufmerksamkeit wurde hierbei auf strukturbedingte Anomalien in den Phononendispersionen sowie auf den Zusammenhang zwischen diesen Anomalien und der energetisch stabilen Geometrie gelegt. Beobachtete Instabilitäten und Kohn-Anomalien in der Phononendispersion liefern nach einer Analyse der Eigenvektoren Hinweise auf energetisch günstigere Geometrien eines Systems. Instabilitäten in transversalen Phononen, die bei den freien Nanodrähten bei kleinen Atomabständen auftreten, wurden als ein Hinweis auf die Zickzack-Struktur gedeutet. Die bei großen Atomabständen beobachteten Instabilitäten in den longitudinalen Phononen deuten dagegen auf eine Dimerisierung hin. Diese Vermutungen konnten durch weitere Rechnungen bestätigt werden.

Um den Einfluss eines Substrates auf die Stabilität der Nanodrähte zu untersuchen, wurden Berechnungen mit modellhaftem Charakter für ein Aluminium- und ein Platin-Substrat durchgeführt. Untersucht wurden Pt-Nanodrähte auf dem Pt- und dem Al-Substrat, sowie Al-Nanodrähte auf dem Pt-Substrat. Die geraden Nanodrähte wurden in allen Fällen durch das Substrat stabilisiert. Dies zeigt, dass es wichtig ist, das Substrat zu berücksichtigen.

In einem an der Universität von Twente von der Gruppe von Prof. B. Poelsema durchgeführten Experiment ist es gelungen, gerade Pt-Nanodrähte auf der Germanium(001)-Oberfläche herzustellen. Die Pt-Nanodrähte sind hierbei dimerisiert, wobei die Ursache hierfür unklar blieb. Durch mehrere DFT-Berechnungen konnte im Rahmen dieser Arbeit gezeigt werden, dass diese Dimerisierung nicht durch einen Peierlsübergang verursacht wird, sondern durch die deutlich unterschiedlichen Gitterkonstanten der Ge(001)-Oberfläche und des freien Pt-Nanodrahtes. Eine weitere von der experimentellen Seite offene Frage, die nach der genauen Struktur der so genannten β-Terrassen, konnte jedoch nicht eindeutig geklärt werden.

Alle im Rahmen dieser Arbeit durchgeführten ab-initio-Berechnungen wurden mit der Pseudopotentialmethode durchgeführt. Für das Austausch-Korrelationspotential wurde die Lokale-Dichte-Näherung (LDA) verwendet.

Ab initio calculation of the electronic band structure and phonon dispersion of nanowires.

Abstract
The bandstructure and the phonon dispersion of free standing platinum and aluminum nanowires and nanowires on different substrates have been investigated within the framework of density functional theory. The main focus was on anomalies in the phonon dispersions. Calculated Kohn anomalies and instabilities give us after an analysis of their eigenvectors valuable information for the construction of the stable geometry of the system. Instabilities in the transversal phonons at small lattice constants were interpreted favoring the zigzag structure. On the other hand instabilities in the longitudinal phonons at large lattice constants indicate dimerization. Total energy calculations confirm these findings.

In order to investigate the substrate influence on the stability of the nanowires, several calculations with two model substrates were performed. The model substrates were made up of three layers of Pt or three layers of Al. In all cases the straight and not dimerized nanowires were stabilized by the substrate. This shows the importance of the substrate for determining the stable structure.

Finally several calculations were performed for Pt nanowires on the Ge(001) surface. The group of Prof. Poelsema at the University of Twente succeeded in producing large arrays of Pt nanowires on the Ge(001) surface. The nanowires are dimerized. The driving force for this dimerization was not clear. DFT calculations show that the dimerization is not driven by a Peierls transition but is a consequence of the mismatch between the lattice constant of Ge and Pt. Another open question regarding the structure of the so called β-terraces could not be solved.

All calculations presented in this thesis have been performed using the density functional theory within the local density approximation (LDA) and the pseudopotential method.

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