Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte - FZKA 7357

Experimente zur Eisnukleation von Wassertröpfchen und Sulfatpartikeln bei Temperaturen zwischen −65 °C und −30 °C

Stefan Benz

Zusammenfassung
Zirruswolken beeinflussen die Strahlungsbilanz der Atmosphäre und stellen damit einen wichtigen Faktor im Klimasystem der Erde dar. Im Rahmen dieser Arbeit wurde am Forschungszentrum Karlsruhe die Aerosol- und Wolkenkammer AIDA, welche die Erzeugung und Beobachtung von Eiswolken unter realistischen Bedingungen im Labor ermöglicht, genutzt, um das Gefrieren von reinen Wassertröpfchen und die Eisbildung von Sulfataerosol zu untersuchen. Die homogene Eisbildungsrate, die dem Produkt aus der Anzahl der für den Gefrierprozess notwendigen kritischen Eiskeime und der Rate der Anlagerung zusätzlicher Moleküle entspricht, wurde an unterkühlten Wassertröpfchen mit Durchmessern < 10 µm bei typischen Wolkenbedingungen im Temperaturbereich zwischen −36 °C und −37 °C gemessen. Die Ergebnisse stimmen sowohl gut mit jüngsten Literaturdaten – gewonnen aus Messungen an wesentlich größeren Tröpfchen – als auch mit der klassischen Theorie für die homogene Eisnukleationsrate in unterkühltem Wasser überein. Die Hypothese, dass die kritischen Eiskeime bevorzugt an der Oberfläche unterkühlter Tröpfchen gebildet werden, konnte nicht bestätigt werden. Die Eisbildung von Ammoniumsulfatpartikeln wurde im Temperaturbereich zwischen −50 °C und −65 °C untersucht. Es konnte gezeigt werden, dass Ammoniumsulfatlösungspartikel – gewonnen durch Neutralisierung von Schwefelsäurelösungspartikeln mit gasförmigem Ammoniak – unter vergleichbaren Bedingungen wie Schwefelsäurelösungspartikel homogen gefrieren.Wenn Ammoniumsulfatpartikel kristallisieren, können sie Eisbildung durch Depositionsnukleation bei vergleichsweise geringen Eisübersättigungen (10 – 20%) auslösen. Das stark anthropogen geprägte atmosphärische Ammoniak kann die mikrophysikalischen Eigenschaften von klimarelevanten Zirruswolken beeinflussen.

Experimental investigation of ice nucleation in water droplets and sulphate particles in the temperature range between −30 °C and −65 °C

Abstract
High altitude cirrus clouds influence the climate by scattering and absorption of radiation. The cloud and aerosol chamber AIDA of Forschungszentrum Karlsruhe allows generation and observation of ice clouds in laboratory at realistic conditions. Experiments were carried out to investigate the ice formation in clouds of supercooled liquid water droplets and in sulphate aerosols. The homogeneous ice nucleation rate, given as the product of the number of critical ice germs to initiate the freezing and the rate at which additional molecules are incorporated into a critical germ, was measured at typical cloud conditions in the temperature range between −36 °C and −37 °C for supercooled water droplets with diameters smaller than 10 µm. The comparison of the results shows good agreement both with recent data from literature gained from considerably larger droplets and with classical ice nucleation theory. Thereby, the hypothesis that a critical germ is formed preferentially near the surface of a supercooled droplet could not be confirmed. The ice formation from ammonium sulphate aerosol was examined in the temperature range from −50 °C to −65 °C. It was shown that ammonium sulphate solution particles, which were produced by neutralization of sulphuric acid solution particles by gaseous ammonia, freeze homogeneously at conditions comparable to sulphuric acid solution particles. If ammonium sulphate particles crystallize they start to form ice at comparatively low supersaturation values (10–20%) by direct deposition of water vapour onto the solid particles. Ammonia, which is highly anthropogenically affected, may influence the properties of upper tropospheric ice clouds.

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