Forschungszentrum Karlsruhe - Wissenschaftliche Berichte - FZKA 7426
Wechselwirkung von dreiwertigen
Actiniden und Lanthaniden mit der Wasser/Mineralphasen Grenzfläche
T. Stumpf
Zusammenfassung
Das Migrationsverhalten
von Radionukliden in der Umwelt (Geo-, Hydro- und Biosphäre) wird durch
Grenzflächenreaktionen (Sorption, Einbau) bestimmt. Natürliche geochemische
Systeme sind im Allgemeinen äußerst komplex. Diese Komplexität resultiert aus
einer Verknüpfung zahlreicher Einzelreaktionen im molekularen Maßstab. Ein
fundiertes Verständnis dieser komplexen Systeme und eine darauf aufbauende
Vorhersagbarkeit zum Verhalten von Radionukliden in der Umwelt erfordert die
Aufklärung individueller Reaktionsmechanismen an der Wasser/Festphasen-Grenzfläche.
Dies setzt den Einsatz moderner spektroskopischer und mikroskopischer Methoden
voraus.
Bei den in dieser Habilitationsschrift
zusammengefassten Arbeiten zur Wechselwirkung von Lanthaniden und dreiwertigen
Actiniden mit Mineraloberflächen konnten verschiedene Einzelreaktionen
aufgeklärt werden. Insbesondere die Kombination von zeitaufgelöster
Laserfluoreszenzspektroskopie (TRLFS) mit der Röntgenabsorptionsspektroskopie
(XAS) hat sich dabei als besonders erfolgreich erwiesen, um komplexe
geochemische Reaktionen an der Wasser/Mineralphasen Grenzfläche aufzuklären.
Interaction of trivalent actinides and lanthanides with the
water/mineral interface.
Abstract
The behavior of radionuclides in the natural environment
(geo-, hydro- and biosphere) is determined by interface reactions like sorption
and incorporation processes. In general natural geochemical systems are very
complex. This complexity is a result of a combination of several single
reactions on the molecular scale. For the understanding of complex systems and
for the prediction of radionuclide behavior in the natural environment it is of
cardinal importance to clarify the individual reaction mechanisms at the
solid/solution interface. The establishment of clarification requires the
application of modern spectroscopic and microscopic methods.
The presented studies, which are summarized in this professional
dissertation, deal with investigations concerning the interaction of
lanthanides and trivalent actinides with mineral surfaces. Several single
reactions were deduced from these investigations. In particular the combination
of time resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) with x-ray absorption
spectroscopy (XAS) was proven to be very effective for the elucidation of
complex geochemical reactions at the water/mineral interface.
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